Các phân tử thuốc nhuộm trong tinh thể hữu cơ là nguồn photon đơn tuyệt vời và có thể hoạt động như các phần tử phi tuyến trong mạch quang học. Vì các phân tử này thiếu trạng thái spin tồn tại lâu dài, chúng trước đây chưa được xem xét cho các ứng dụng yêu cầu bộ nhớ lượng tử. Về nguyên tắc, các chế độ dao động của các phân tử thuốc nhuộm đơn lẻ trong tinh thể hữu cơ có thể phục vụ mục đích đó và hoạt động như các qubit. Do sự ghép nối với mạng tinh thể, thời gian sống của các dao động phân tử thường bị giới hạn ở khoảng 10 ps. Tuy nhiên, trong lĩnh vực quang phổ phân tử đơn ở nhiệt độ cực thấp, hằng số suy giảm của các chế độ dao động chưa bao giờ được nghiên cứu một cách có hệ thống. Điều này mở ra khả năng một số chế độ có thời gian sống dài hơn đáng kể. Trong công trình này, chúng tôi nghiên cứu độ rộng vạch của các chế độ dao động của các phân tử dibenzoterrylene (DBT) đơn lẻ trong tinh thể paradichlorobenzene (pDCB) và anthracene (AC) ở nhiệt độ cực thấp bằng cách sử dụng phổ dao động điện tử của chúng. Để xác định các chế độ dao động có thời gian sống dài, các phổ này được đo ở độ phân giải quang phổ cao thông qua quang phổ kích thích huỳnh quang và quang phổ suy giảm phát xạ kích thích (STED) với laser điều chỉnh được băng tần hẹp. Chúng tôi chỉ ra rằng độ rộng vạch của một số chế độ dao động của DBT trong pDCB đạt giá trị khoảng 2 GHz. Điều này tương ứng với thời gian sống là 80 ps và do đó, dài hơn đáng kể so với thời gian sống điển hình của các chế độ dao động trong trạng thái rắn. Chúng tôi cũng quan sát thấy dấu hiệu của sự kích thích kết hợp của một chế độ dao động điện tử trong trạng thái cơ bản điện tử của DBT trong pDCB.

Abstract:

Dye molecules in organic crystals are excellent single-photon sources and can act as non-linear elements in optical circuits. Since these molecules lack a long-lived spin state, they have previously not been considered for applications that require a quantum memory. In principle, the vibrational modes of single dye molecules in organic crystals could serve that purpose and act as qubits. Due to their coupling to the crystal lattice, the lifetimes of molecular vibrations are often limited to around 10 ps. In the field of cryogenic single molecule spectroscopy, however, the decay constants of vibrational modes have never been studied systematically. This leaves open the possibility that some modes exhibit considerably longer lifetimes. In this work, we study the linewidths of vibrational modes of single dibenzoterrylene (DBT) molecules in paradichlorobenzene (pDCB) and anthracene (AC) crystals at cryogenic temperatures using their vibronic spectra. To identify long-lived modes, these spectra are measured at a high spectral resolution via fluorescence excitation spectroscopy and stimulated emission depletion (STED) spectroscopy with narrowband tunable lasers. We show that the linewidths of some vibrational modes of DBT in pDCB reach values around 2 GHz. This corresponds to a lifetime of 80 ps and is, thus, significantly longer than the typical lifetimes of vibrational modes in the solid state. We also observe indications of the coherent excitation of a vibronic mode in the electronic ground state of DBT in pDCB.

Ngôn ngữ:	eng
Tác giả:	Zirkelbach, Johannes
Thông tin nhan đề:	High-Resolution Spectroscopy of Vibronic Transitions in Single Molecules
Nhà xuất bản:	FAU University Press
Loại hình:	Tài nguyên giáo dục mở / Bộ sưu tập: Điện tử - Viễn thông
Bản quyền:	https://creativecommons.org/licenses/by/4.0/
Nguồn gốc:	https://directory.doabooks.org/handle/20.500.12854/170259
Mô tả vật lý:	278tr
Năm xuất bản:	2022